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广州地化所首次发现和定量环境中六氯

2020-01-18

新式卤代有机污染物的判定与定量剖析是现在环境研讨的一大热门。环境中除了惯例研讨的单一氯代或溴代有机污染物外,还或许存在很多新式、不知道的氯-溴稠浊替代有机污染物,如氯-溴稠浊替代二噁英、氯-溴稠浊替代多溴联苯醚、氯-溴稠浊替代联苯、氯-溴稠浊替代多环芳烃等。这类污染物品种反常杂乱,且具有持久性有机污染物特征,加上规范品极端缺少,因此相关研讨十分困难。六氯/溴稠浊替代苯是一组新发现的六氯苯和六溴苯类似物,其结构与HCB和HBB极为类似,因此或许呈现出类似于HCB和HBB的环境危险和毒性,由此在环境科学和毒理学范畴具有较高的潜在研讨价值。但是,迄今为止,关于HXBs的信息极度匮乏。为此,中科院广州地化所唐才明博士与广州质检院谭建华博士及地化所彭先芝研讨员协作展开相关研讨,使用气相色谱-质谱判定了环境样品包含飞灰、土壤及空气中的HXBs,定量/半定量剖析了HXBs的含量,并进一步使用核算毒理学办法和环境模拟评价了HXBs的生态环境危险。

图1. 环境样品中判定的六氯/溴稠浊替代苯类化合物的或许结构.

该研讨使用准靶向剖析办法发现了HCB和HBB标样中的五种HXBs杂质以及环境基质中的HXBs。依据准靶向剖析思维,研讨人员用配对样本T查验联合余弦类似性剖析评价了理论和实测同位素峰簇的类似性,以及HXBs标样及HXBs杂质同位素峰簇和环境基质中HXBs同位素峰簇的类似性;成果显现它们的类似性明显,由此标明判定成果具有高可靠性。此外,依据定量结构-色谱保存时刻联系理论,联合核算化学办法,该研讨将猜测-实测色谱保存时刻比照使用于HXBs的判定,进一步保证判定成果的可靠性。成果,五种HXBs均可在三种环境基质中被判定出。

图2. 环境样品中HXBs的代表性色谱图.

在定性剖析成果根底之上,该研讨进一步建立了定量和半定量剖析环境样品中HXBs的办法。研讨人员定量剖析了C6BrCl5和C6Br4Cl2两种HXBs,并通过共用这两种HXBs的规范曲线半定量剖析了C6Br2Cl4, C6Br3Cl3和C6Br5Cl三种HXBs。在半定量剖析中,通过理论推导和核算,同位素异数体散布被使用于调整规范曲线,以尽或许地进步半定量剖析成果的真实性。办法的精确度为87.3-107.8%,精密度为2.8-5.0%,回收率为42.7-102.1% ,在飞灰和土壤中的定量限为0.10 ng/g,在空气中的定量限为0.09 pg/m3。HXBs在环境基质中的含量如图3所示,它们在飞灰、土壤和空气中的浓度规模别离为0.11-16.60 ng/g, 0.29-8.43 ng/g, 和0.09-3.04 pg/m3。C6BrCl5是飞灰和土壤中最首要的HXB,其含量远高于其他HXBs;而在空气中C6Br5Cl是最首要的HXB,其含量明显高于其他HXBs。HXBs在三种不同环境基质中的散布差异或许预示它们的不同来历。HXBs在飞灰、土壤和空气中的总含量别离为19.48 ng/g, 10.44 ng/g和5.13 pg/m3, 别离占相应基质中HCB和HBB总含量的10.63%, 0.38%和10.75%.

图3. 五种HXBs在飞灰、土壤和空气样品中的浓度及散布.

现在,研讨人员已成功将准靶向剖析办法和定量/半定量剖析办法使用于环境样品中HXBs的判定和定量剖析。五种HXBs均存在于环境基质中,HXBs的浓度水平及核算毒理学和环境模拟成果标明,HXBs是一组不行忽视的污染物,值得愈加广泛和深化的研讨。除HXBs以外,研讨人员使用准靶向剖析办法,已在环境基质中判定出一系列新式氯-溴稠浊替代有机污染物及带杂环卤代有机污染物,并估计未来将展开针对此类新式有机污染物的定量/半定量剖析及核算毒理学方面的作业。

相关研讨论文发表于环境范畴高水平期刊Environmental Pollution及色谱范畴尖端期刊Journal of Chromatography A. 该研讨得到国家自然科学基金青年项目赞助。

文章信息:

1.Caiming Tang, Jianhua Tan, Yujuan Fan, Ke Zheng, Zhiqiang Yu, Xianzhi Peng. Quantitative and semiquantitative analyses of hexa-mix-chlorinated/brominated benzenes in fly ash, soil and air using gas chromatography-high resolution mass spectrometry assisted with isotopologue distribution computation. Environmental Pollution, Volume 255, Part 2, December 2019, Article 113162. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0269749119326429.

2.Caiming Tang, et al. Quasi-targeted analysis of halogenated organic pollutants in fly ash, soil, ambient air and flue gas using gas chromatography-high resolution mass spectrometry with isotopologue distribution comparison and predicted retention time alignment. Journal of Chromatography A, 2018, 1555, 74-88.

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